近日，浙大校友倪朕伊的一项研究解决了钙钛矿太阳能电池领域内一则重要问题——发现了钙钛矿电池中缺陷的来源。
2021 年 12 月 22 日，相关论文以《金属卤化物钙钛矿太阳能电池在反向偏压和光照下降解过程中缺陷的演变》（Evolution of defects during the degradation of metal halide perovskite solar cells under reverse bias and illumination）为题，发表在Nature Energy上。
倪朕伊，2011年和2016年在浙江大学材料科学与工程学院分别获得学士和博士学位。博士学位课题是关于纳米硅材料掺杂的研究。2016 年博士毕业后，他继续在浙江大学材料学院半导体研究所继续从事博士后工作，并于 2018 年加入北卡罗来纳大学教堂山分校（UNC）黄劲松教授课题组从事博士后工作至今。倪朕伊表示，钙钛矿太阳能电池是近年来新兴的一种高性能太阳能电池。提高这类电池的光电转换效率和稳定性，是目前该领域的研究热点。光电转换效率，代表着太阳能电池把光能转换为电能的能力大小，很大程度上决定着太阳能电池的成本。但在钙钛矿电池中，往往存在较多的缺陷能级，它们会捕获由光能转换而来的电能的载体，比如电子或空穴，并使它们以非电能的形式耗散在电池中，这会导致电池的光电转换效率降低。可以说，该领域内一个长期存在的问题便是，钙钛矿中的缺陷能级到底由什么形成？只有回答这个问题，才能在后续研究中针对缺陷能级的本质去设计实验，以便减少、或钝化电池中的缺陷能级。基于此，在此次研究中，他主要针对这一问题开展研究。
其表示，对于钙钛矿电池器件中的缺陷钝化，该研究可提供重要的研究思路。如能进一步减少或钝化钙钛矿电池中的缺陷能级，此类电池将具有更高的光电转换效率、以及更好的稳定性。相应地，光伏发电的成本也会下降，到时即可用上更廉价的太阳能。
研究 MAPbI3 薄单晶太阳能电池
并找出晶体中缺陷的化学本质
期间，倪朕伊首先研究了 MAPbI3 薄单晶太阳能电池，以期找出 MAPbI3 晶体中缺陷的化学本质。采用空间限制横向晶体生长的方法，他合成了 MAPbI3 薄单晶，厚度大约为 35μm。然后将其转化为太阳能电池，并使用热导纳光谱方法表征了电荷陷阱的能量分布。MAPbI3 单晶中不同的陷阱带，分别标记为陷阱带 I 和 II，陷阱带 I 和陷阱带 II 的测量能量深度分别以 0.27eV 和 0.36eV 为中心。
通过比较有电荷传输层和没有电荷传输层的器件，他证实了如下规律：热导纳光谱方法测量的陷阱峰，主要由钙钛矿层的缺陷引起，而非由电荷传输层引起。此外，陷阱带 I 和 II 的陷阱密度，会随反向偏压的偏置时间延长而逐渐增加。通过将阱态密度与每个陷阱带的能量深度进行积分，倪朕伊计算了陷阱带 I 和 II 的反向偏压诱导陷阱密度。当反向偏压持续时间从 60s 增加到 180s 时，陷阱带 II 的陷阱密度的增量几乎是陷阱带 I 的 10 倍。这表明在反向偏置下，MAPbI3 薄单晶的衰减主要由陷阱带 II 引起的。
为了确定陷阱带 I 和陷阱带 II 到底是由带正电荷还是负电荷的缺陷引起的，他在反向偏置电压下，追踪了 MAPbI3 单晶太阳能电池缺陷的变化和再分布。通过改变驱动电容分析测量的交流频率，他分别测量了在能量深度为 0.22eV、0.30eV 和 0.36eV 处掺杂或缺陷能级分布的变化。
因此，MAPbI3 中陷阱带 I 的缺陷是带负电荷的，而陷阱带 II 是由带正电荷的缺陷引起的。在多个 MAPbI3 薄单晶器件中，倪朕伊也观察到了类似结果。
为了排除驱动电容分析测量过程中，直流偏置扫描电压对离子迁移的可能影响，他在反向偏置条件下快速将样品冷却到 260K 的低温，然后在低温下进行驱动电容分析测量。
与单晶太阳能电池的结果类似，在应用反向偏置后，C60/ MAPbI3 界面上的掺杂和浅层陷阱密度开始增加。同时，在 C60/ MAPbI3 界面出现了一个陷阱带 II 的肩峰，随着反向偏置时间的延长，该肩峰逐渐向薄膜内部移动。
在反向偏压下，MAPbI3 太阳能电池在电子传输层和 MAPbI3 的界面上开始降解，而在界面层添加空穴注入阻断层可以显著抑制反向偏压下的降解，提高太阳能电池的稳定性。
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